Freya von Moltke była członkinią Kręgu z Krzyżowej, który został założony przez jej męża Helmuta von Moltke i hrabiego Petera Yorcka von Wwartenburg. Była to grupa oporu przeciwko hitlerowcom. Snuli oni plany na organizację życia w powojennych Niemczech i zjednoczenia Europy. Teksty powstałe na zebraniach zostały skrzęnie schowane w pałacu na strychu.
Po nieudanym zamachu na Hitlera w lipcu 1844 roku członkowie Kręgu zostali oskarżeni o zdradę stanu. Helmut von Moltke zmarł w więzieniu w berlińskiej dzielnicy Tegel. Hrabina zabrała synów i wyjechała po wojnie do Afryki Południowej, by stamtąd udać się do Stanów Zjednoczonych.
Była dobrym duchem fundacji "Krzyżowa" i aktywnie włączała się w jej działalność. Została honorową przewodniczącą zarządu i rady fundacji. Była wielką przyjaciółką Polaków.
